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(001)表面の酸素欠損の修復勝部 大樹*; 大野 真也*; 稲見 栄一*; 吉越 章隆; 阿部 真之*
Vacuum and Surface Science, 65(11), p.526 - 530, 2022/11
アナターゼ型TiO(001)表面の酸素空孔の酸化を放射光光電子分光と超音速Oビーム(SSMB)で調べた。超熱酸素分子の供給により、最表面及びサブサーフェスの酸素空孔を除去することができた。アナターゼ型TiO(001)の表面には、真空容器に移す前の未処理の状態では、酸素空孔が存在している。この空孔は大気中で安定であり、酸素SSMBを用いることにより効果的に除去することができる。本成果は機能性酸化物表面処理として有望である。
垣内 拓大*; 的場 友希*; 小山 大輔*; 山本 優貴*; 吉越 章隆
Langmuir, 38(8), p.2642 - 2650, 2022/03
被引用回数：1 パーセンタイル：14.86(Chemistry, Multidisciplinary)Hf薄膜を形成したSi(111)基板の界面および表面の酸化プロセスを超音速酸素分子ビーム(SOMB)と放射光光電子分光法により研究した。酸化は最表面のHf層から始まり、化学量論的なHfOを生成する。2.2eVのSOMBを照射した場合、界面のHfシリサイドが酸化され、HfO/Si界面近傍にHf-O-Siが生成した。Si基板で酸化が起こり、SiO化合物が生成される。HfO層の下にあるSiO/Si界面領域からSi原子が放出され、歪んだSi層に発生した応力を解放する。放出されたSi原子は、HfOを通過して入射するOガスと反応する。
molecular adsorption on Cu(111); Copper oxides林田 紘輝*; 津田 泰孝; 山田 剛司*; 吉越 章隆; 岡田 美智雄*
ACS Omega (Internet), 6(40), p.26814 - 26820, 2021/10
被引用回数：7 パーセンタイル：44.69(Chemistry, Multidisciplinary)X線光電子分光法(XPS)を用いて、バルクCuO(111)表面と0.5eVのO超音速分子線(SSMB)を用いて作製したCu(111)表面のタイプ8とタイプ29と呼ばれる二種類の酸化物に関するXPS分析を報告する。新しい構造モデルを提案するとともに、以前提案した[29]構造のモデルを確認した。酸化物構造の新しいモデルを提案するとともに、O1s XPSスペクトルに基づいて、Cu(111)上のタイプ29酸化物の既提案モデルを確認した。O1sスペクトルの検出角依存性から、ナノピラミッド型モデルがO 1sスペクトルの検出角依存性は、(
X)R30
CuO(111)ではナノピラミッドモデルがより好ましいことがわかった。また、O1s電子励起過程を報告する。
岡田 美智雄*; 津田 泰孝*; 岡 耕平*; 小島 一希*; Di
o, W. A.*; 吉越 章隆; 笠井 秀明*
Scientific Reports (Internet), 6, p.31101_1 - 31101_8, 2016/08
被引用回数：28 パーセンタイル：73.49(Multidisciplinary Sciences)超熱酸素分子ビームを使ったCu
Au(111), CuAu(111)およびAuCu(111)などのCu-Au合金表面酸化に関する実験および理論研究の結果を報告する。清浄(111)表面に対応する最表面層がAu偏析によって形成された。これが、バルク中へのさらなる酸化を抑制層として機能する。保護層中のAu濃度が高いほど、保護特性は優れていた。Cu-Au合金3種類のうちAuCu(111)が超熱酸素分子ビームの場合も含めて解離吸着に対して安定であった。以上の保護特性が300K以上の酸化に対して崩壊することを見出した。
Au(111) by an energetic oxygen molecule津田 泰孝*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 美智雄*
Materials Research Express (Internet), 3(3), p.035014_1 - 035014_8, 2016/03
被引用回数：5 パーセンタイル：18.8(Materials Science, Multidisciplinary)超熱酸素分子ビームと放射光X線光電子分光を使ったCuAu(111)の酸化プロセスの表面温度依存性に関する研究を報告する。O-1sスペクトルおよび対応する酸素アップテイクカーブは、400および500KにおいてCuOドメインが効率的に生成することを示した。酸素の分布の解析結果は、熱誘起原子拡散が500Kにおいてより厚いCuOドメインの形成を引き起こしたことを示した。CuAu(111)の酸化はCu(111)よりも300-500Kにおいては起き難かったので、CuAu(111)の耐酸化特性がCuに比べてより高温で維持されることが示された。
1 surface during oxidation controlled by translational kinetic energy of O at room tempearture吉越 章隆; 寺岡 有殿
Surface Science, 532-535, p.690 - 697, 2003/06
被引用回数：22 パーセンタイル：69.44(Chemistry, Physical)ナノ・メーターレベルでの薄膜の形成や加工技術、いわゆるナノテクノロジーを開拓するためには、原子・分子レベルで化学反応を解析しその知見を基に化学反応の制御に関する方法を見いだすことが不可欠である。近年の超LSIのゲート酸化膜厚の減少は、このようなナノ・メーターレベルの微細加工技術がなければ開発が不可能な状況である。そのためSi(001)表面の初期酸化過程に関する研究は、実験及び理論の両面から世界中で精力的に研究されている。このように極めて重要な反応系であるSi(001)表面の酸化過程のうち、最も基本的な清浄Si(001)-21表面への酸素分子の初期吸着反応を超音速分子線技術と高分解能放射光光電子分光法を用いて、ダイナミクスの観点から研究したので国際会議(nano-7/ecoss-21)にて発表する。すべての実験は、SPring-8の原研専用軟X線ビームラインBL23SUに設置した表面反応分析装置(SUREAC2000)で行った。超音速分子線技術を用いることにより酸素分子の並進運動エネルギーを、最大3.0eVまで変化させることが可能である。室温でSi(001)-21表面に並進運動エネルギーに依存して形成される酸化状態をSi-
光電子スペクトルの内殻準位シフト(ケミカルシフト)から明らかにした。まず、並進運動エネルギーが0.6eVと3.0eVで比べると、飽和酸化膜厚が、それぞれ0.38nm及び0.26nmという極めて薄い酸化膜が室温で形成できることが明らかとなった。特に注目する点は、3.0eVの並進運動エネルギーの場合、膜中のSi
状態が多くなる、つまり膜のSiO化が進むことである。このように、並進運動エネルギーを制御することによりサブ・ナノメーターの酸化膜が形成及び制御できることが明らかとなった。
分子線を用いたSi(001)表面の初期酸化過程; 清浄表面と部分酸化表面での酸化反応機構の相違点寺岡 有殿; 吉越 章隆
真空, 45(7), p.604 - 608, 2002/07
超音速分子線技術を用いてO分子の運動エネルギーを3eVまで加速し、Si(001)表面の初期酸化過程を研究している。Si(001)表面にO分子線を数秒間照射し、表面酸素量を光電子分光で計ることを繰り返してO吸着の時間変化をいろいろな運動エネルギーのもとで計測した。吸着曲線の一次微分から初期吸着確率(相対値)を求めた。その運動エネルギー依存性には0.3eVに極小が見いだされた。0.04eVから0.3eVまでは運動エネルギーの増加とともに初期吸着確率は減少した。これは前駆体経由で吸着が進むことを表している。一方、0.3eV以上では増加した。これは直接的な吸着を表している。
observation on oxygen chemisorption states on Si(001)-21 during supersonic oxygen molecular beam irradiation吉越 章隆; 寺岡 有殿
Applied Surface Science, 190(1-4), p.60 - 65, 2002/05
被引用回数：10 パーセンタイル：47.94(Chemistry, Physical)放射光光電子分光法による「実時間」その場観察技術を開発し、その手法を用いて超音速酸素分子線照射下で起こるSi(001)表面の酸素化学吸着過程を調べたので上記国際会議にて報告する。超音速分子線は、反応分子の並進運動エネルギーが制御された分子線であるため、表面化学反応の動的過程を明らかにできるとともに、化学反応制御における新しいパラメータを探索することができる。本研究は、SPring-8の原研軟X線ビームライン(BL23SU)に設置した表面反応分析装置にて行った。BL23Uにて得られる高分解能放射光を用いた光電子分光法によって、初めて「実時間」で酸化状態を区別しながら、しかも並進運動エネルギーによる違いをその場観察できた。本研究の進展は、原子レベルで表面化学反応解析を可能とし、半導体微細加工あるいは量子効果デバイス開発に大きく貢献すると期待できる。
molecules寺岡 有殿; 吉越 章隆
Applied Surface Science, 190(1-4), p.75 - 79, 2002/05
被引用回数：12 パーセンタイル：53.21(Chemistry, Physical)Si表面の酸化を原子レベルで精密に制御することは、MOSFETのゲート酸化膜の製作にとって重要である。本研究では超音速分子線と放射光光電子分光を用いてO分子の並進運動エネルギーがSi(001)表面の初期酸化に与える影響を研究している。これまでに第一原理分子動力学計算で予測されていたO分子がSi(001)面上で解離吸着するときのエネルギー障壁を実験的に初めて検証した。1.0eVと2.6eVを境にしてSiの化学結合状態がO分子の並進運動エネルギーに依存して変化することが高分解能光電子分光で確かめられた。さらにO-1sの光電子ピークが2つの成分から構成され、その成分強度比がO分子の並進運動エネルギーに依存して変化することが新たに見いだされた。この事実はO原子の電子状態がその吸着サイトによって異なることを意味している。
並進運動エネルギーとその場放射光光電子分光観察寺岡 有殿; 吉越 章隆
表面科学, 22(8), p.530 - 536, 2001/08
Si(001)面のパッシブ酸化に与えるO分子の並進運動エネルギーの影響を光電子分光法を用いて研究した。加熱ノズルを使用した超音波シードビーム法を用いて、O分子の並進運動エネルギーを最大3eVまで制御した。第一原理計算の結果に対応するふたつの並進運動エネルギー閾値(1.0eV,2.6eV)が見いだされた。代表的な並進運動エネルギーで測定されたSi-2p光電子スペクトルはO分子の直接的な解離吸着がダイマーとサブサーフェイスのバックボンドで起こることを示唆している。さらに、O原子の化学結合の違いもO-1s光電子スペクトル上で低結合エネルギー成分と高結合エネルギー成分として見いだされた。特に低結合エネルギー成分が並進運動エネルギーの増加とともに増加することが確認された。これもバックボンドの並進運動エネルギー誘起酸化を示唆している。
at room temperature studied by Si-2p core-level spectroscopy using synchrotron radiation吉越 章隆; 寺岡 有殿
Surface Science, 482-485(Part.1), p.189 - 195, 2001/06
シリコン表面上への酸素吸着メカニズムに関する研究は、表面基礎科学としての興味ばかりでなく、半導体デバイス作製技術として多く行われてきた。理論計算の示すところでは、化学吸着過程におけるポテンシャルエネルギー障壁は、1.0eVe以上と言われている。しかし、分子線を用いたこのエネルギー領域におけるSi(001)表面上の酸素化学吸着のダイナミクスの研究は、ほとんど行われていない。並進運動エネルギーが3.0eV以下の領域で、酸素吸着に関するエネルギー障壁を実験的に明らかにした。すべての実験は、SPring-8に設置された表面反応分析装置で行われた。並進運動エネルギーが、1.0eVと2.6eVに化学吸着の閾値が見いだされた。この閾値前後の並進運動エネルギーで酸化された表面を放射光光電子分光で調べたところ、それぞれ異なる化学吸着状態をとることを明らかにした。
寺岡 有殿; 吉越 章隆
JAERI-Tech 2001-006, 91 Pages, 2001/03
JAERI-Tech-2001-006.pdf:3.51MB
SPring-8の原研軟X線ビームラインに表面化学研究用の実験ステーションとして表面反応分析装置を設置した。本装置では、固体表面と気体分子の表面反応において、入射分子の並進運動エネルギーの効果を研究することを目的としている。そのため、超音速分子線発生装置,電子エネルギー分析器,質量分析器等を用いて、おもに放射光を利用した光電子分光実験と反応性分子線散乱実験を行う。本報告では、表面反応分析装置の仕様の詳細を述べる。
寺岡 有殿; 吉越 章隆; 佐野 睦*
JAERI-Tech 2000-080, 33 Pages, 2001/02
JAERI-Tech-2000-080.pdf:3.12MB
SPring-8の原研軟X線ビームラインの実験ステーションとして表面反応分析装置を設計・製作した。本装置では固体表面と気体分子の表面反応における並進運動エネルギーの影響を研究することを目的とし、超音速分子線発生装置、電子エネルギー分析器、質量分析器を設置して、おもに放射光を用いた光電子分光実験と分子線散乱実験を可能とした。本装置を用いてO分子によるSi(001)表面の初期酸化の分析を行った。理論的に予測されていたO分子が解離吸着するときのエネルギー閾値が実験的に検証された。さらにSi-2pの光電子ピークの構造から並進運動エネルギーに依存して酸化数の大きなSi原子が形成されることが明らかとなった。分子線散乱の実験においても並進運動エネルギーが2eV以上のとき表面温度が700
以上でSiO分子の生成速度が急激に増大する現象が発見された。
寺岡 有殿; 吉越 章隆
Applied Surface Science, 169-170, p.738 - 741, 2001/01
被引用回数：67 パーセンタイル：91.86(Chemistry, Physical)SPring-8に建設された原研軟X線ビームラインBL23SUに設置される表面反応分析装置(エンドステーション)の設計及び基本的な性能について現状を報告する。本装置は主に表面反応分析室、表面構造分析室、ビームモニタ室、超音波分子線発生器から構成される。表面反応分析室では電子エネルギー分析と質量分析の予備実験結果を紹介する。表面構造分析室ではサンプルのクリーニングとその後の表面分析(LEED/AES)について述べる。ビームモニタ室については差動排気の達成度を報告する。超音速分子線発生器ではN及びO分子線を発生させ、差動排気の達成度や化学組成の質量分析結果を報告する。本報告では以上の基本的な性能が表面反応ダイナミクスの研究に不可欠であることを強調する。
寺岡 有殿; 吉越 章隆
極薄シリコン酸化膜の形成・評価・信頼性第6回研究会報文集, p.259 - 264, 2001/00
Si(001)表面の初期酸化過程をO分子の並進運動エネルギーを利用して原子線レベルで制御し、また、軟X線放射光を用いてその場光電子分光法により表面分析することを試みた。本研究では超音速O分子線を用いてO分子を最大3eVまで加速できるために第一原理計算で理論的に予測されている解離吸着のエネルギー障壁を実験的に検証可能である。その結果理論値(0.8eV,2.4eV)にほぼ等しい並進運動エネルギー閾値(1.0eV,2.6eV)を実測した。この結果は並進運動エネルギーを選択することによって常温においてダイマーのバックボンドまで、さらには、サブサーフェイスのバックボンドまで直接解離吸着過程によって段階的にSi(001)表面を酸化できることを示している。さらに、放射光を用いてSi-2p光電子スペクトルを測定し、Si酸化数が並進運動エネルギーに依存することを見いだした。
translational energy寺岡 有殿; 吉越 章隆; 佐野 睦*
Proceedings of the Symposium on Surface Science 2001, p.86 - 89, 2001/00
表面化学研究グループではSi(001)表面のO分子による酸化の初期課程を、おもに光電子分光法,質量分析法,超音速分子線法を用いて研究している。本研究ではSi(001)表面の酸化をO分子の並進エネルギーを制御することによって段階的に制御できることを初めて見いだした。また、酸素の飽和吸着量が並進エネルギーに依存するばかりでなく、表面のSiとOの化学結合状態も並進エネルギーに依存して大きく変化することを見いだした。さらにSiOの熱脱離を伴う高温での酸化においても並進エネルギーが2eV以上のときSiOの生成速度が700以上で急激に増大する現象が見いだされた。他研究グループによる第一原理計算の結果を参照して、Oの並進エネルギーで誘起されるSi(001)表面の初期酸化のモデルを提出する。
molecules寺岡 有殿; 吉越 章隆; 佐野 睦*
Proceedings of 22nd Symposium on Dry Proceess (DPS 2000), p.85 - 90, 2000/11
Siの酸化膜はSi電子デバイスの中の電界効果トランジスタ(FET)におけるゲート絶縁膜や層間絶縁膜として用いられている。特にゲート絶縁膜には熱酸化膜が用いられ、その厚さはデバイスの微細化に伴って数十オングストロームに迫りつつある。そのような状況においては原子層レベルで酸化を制御する技術が求められている。新しい技術開発のためには酸化の初期過程に関する知見が必要である。本研究では超高真空下で清浄なSi(001)面をつくり出し、10
分子/cm
/secというビーム強度でゆっくり酸化できる分子線技術を用いて、Si(001)面の初期酸化過程における酸素分子の化学吸着の様子をその運動エネルギーをパラメータとして放射光を用いてその場光電子分光法で観測した。また700以上の表面温度で起こるSiO分子の脱離過程に対する運動エネルギーの影響についても述べる。
寺岡 有殿; 吉越 章隆; 佐野 睦
表面科学, 21(7), p.54 - 57, 2000/07
SPring-8の原研軟X線ビームラインに設置予定の表面反応分析装置の立ち上げ実験の一環として、シリコンの表面酸化反応の研究を始めた。表面反応分析装置の諸機能のうち、超音速分子線と質量分析器を用いて、シリコン表面で散乱する酸素分子を検出することで反応確率を見積もった。高温ノズルを用いたことで従来の研究より大きな並進運動エネルギー(最大約3eV)での実験が可能になった。自然酸化膜でおおわれたSi(100)表面からの室温での散乱は反応確率ゼロの散乱とみなせる。その散乱強度に対する各温度での清浄表面からの散乱強度の比が反応確率となる。並進運動エネルギーが2.9eVの場合の反応確率の表面温度依存性に、異常なふるまいが見いだされた。化学吸着から生成物であるSiOの脱離に反応スキームが変わる温度で反応確率の大きな変化がはじめて観測された。
寺岡 有殿; 吉越 章隆; 佐野 睦
真空, 43(3), P. 412, 2000/03
SPring-8の原研軟X線ビームラインBL23SUに設置予定の表面反応分析装置の立ち上げ実験を進めている。本装置はシリコン等の固体表面に運動エネルギーを制御した分子線を照射できる。その表面をおもに光電子分光法で分析するほか、表面から熱脱離する分子や散乱分子線を差動排気した質量分析器で検出する。本装置はビームラインに設置するため、チェンバに導入されるガスがビームライン上流に拡散し光学素子を汚染することを防止しなければならない。そのために構成した差動排出計の動作特性は良好で、導入されたガスは本装置内でほぼ排気される。最初の立ち上げ実験としてシリコン表面の酸素分子線による初期酸化を試みた。入射する酸素分子の運動エネルギーを3eVまで変化させてシリコン表面の酸素量を光電子分光で調べた。その結果、運動エネルギーによって誘起されるシリコン表面の酸化現象を見いだした。
寺岡 有殿; 吉越 章隆*
Japanese Journal of Applied Physics, 38(Suppl.38-1), p.642 - 645, 1999/00
被引用回数：17 パーセンタイル：60.61(Physics, Applied)SPring-8に建設された原研軟X線ビームラインBL23SUに設置予定の表面光化学反応研究用実験ステーションの設計を紹介する。この実験ステーションでは、半導体表面上で起こる、分子の運動エネルギーで誘起される新しい表面反応の反応ダイナミクスと単原子吸着層の軟X線による光分解反応の素過程の研究を目的としている。反応分子の供給方法としては、分子の運動エネルギーを連続的に変化させることができる、また、反応室の圧力を10
Pa以下に保持できる超音速分子線を採用する。この超音波分子線とビームラインの放射光を用いて、反応最中の高分解能電子分光を行うことができる表面反応分析装置を設計した。これによって、表面の化学状態と入射分子の運動エネルギーの関係の解明と、表面単原子層の光分解を利用した新しいサーファクタント形成方法を研究する。
